Na série, Miranda Cosgrove deu vida a simpática e divertida Carly, a criadora e estrela do webshow iCarly. A personagem teve a ideia de fundar o programa porque estava cansada do controle dos adultos e queria um espaço onde ela e seus amigos pudessem fazer o que quisessem.
Jeremy Rowley é um ator e comediante americano de 42 anos que interpretou Lewbert, o desagradável porteiro do prédio de Carly. No webshow de Carly e Sam, elas tem um quadro chamado Zoando com o Lewbert, onde frequentemente elas fazem alguma pegadinha com o homem.
Depois de encerrar seus trabalhos com a série, Alexander reprisou seu papel no derivado Sam & Cat. Atualmente, com 25 anos, ele é um jornalista e ativista da vida saudável. Ele possui um blog sobre boa alimentação e tem uma grande carreira como porta-voz de hábitos alimentares saudáveis.
Desde 2018, Trainor estrela uma série de comédia na web chamada The Porch, que pode ser encontrada no YouTube. Atualmente, aos 43 anos, ele atua como baixista na banda Nice Enough.
Nathan Kress interpretou Freddie Benson, o produtor técnico do programa fictício iCarly. Seu personagem tinha uma queda por Carly, e vivia uma relação de amor e ódio com a melhor amiga de Carly, Sam.
Depois que a série se encerrou, Kress fez uma participação no derivado de iCarly, Sam & Cat, e atuou no filme No Olho do Tornado (2014). Durante as filmagens, ele conheceu Elise Moore, atriz com quem casou em 2015. O primeiro filho deles nasceu em 2017. Hoje, aos 25 anos, Kress apresenta seu podcast chamado RadioActive Dads.
Um garotinho que mora no Bushwell e é o arquinimigo de Spencer. Já tentou prejudicá-lo em várias situações. Voz brasileira: Fabrício Vila Verde.
Jeremy (apelidado de "Germe") é outro colega de Carly, Sam e Freddie, que está sempre doente. Já substituiu o Freddie uma vez quando ele começou a namorar a Valerie. Ele só foi visto na primeira temporada. Voz brasileira: Erick Bougleux.
Todo mundo sabe como funciona para shippar um casal de série: assim que você se apega aos dois, fica muito difícil vê-lo com outra pessoa, ainda mais quando se trata dos principais. E foi issoque rolou com "iCarly", já que todo mundo queria ver a protagonista interpretada por Miranda Cosgrove ao lado de Freddie (Nathan Kress), mas o carinha ficou com Sam (Jennette McCurdy), o que surpreendeu todo mundo! Mas vamos confessar aqui que Seddie é um dos casais mais injustiçados das telinhas! Tá duvidando? Ah, mas a gente vai provar isso tudo pra vocês!
Mesmo depois do término, Sam e Freddie aprenderam a se respeitar e pararam de brigar com a frequência que faziam no início da série. Aliás, os dois até mudaram um pouco a personalidade, parecendo até querer agradar o outro com as atitudes.
A melhor amiga de Carly e co-apresentadora do iCarly. Seus hobbies favoritos são comer e implicar com Freddie, apesar de sentir uma pequena paixão por ele. Ela adora o Drake Bell e odeia qualquer tipo de trabalho. Também gosta muito de pregar peças nos professores (principalmente na Srtª. Briggs), fazendo com que quase sempre esteja pagando detenção. Quase não para em casa, passando a maior parte do tempo na casa de Carly. Ela e Carly são amigas há 5 anos, depois de um desentendimento com um sanduíche de atum. Embora a Sam seja por vezes egoísta, preguiçosa e até indiferente aos sentimentos dos outros, ela tambem demonstra ser muito divertida e próxima aos seus amigos. Demonstra ter muita força, visto que ela pode derrubar pessoas maiores do que ela mesma, e pode arrancar fechaduras das portas sem problemas. Tem uma irmã gêmea chamada Melanie, que só aparece no episódio "iTwins" da segunda temporada e Melanie é seu completo oposto. Ela já se vingou do Freddie ao revelar que ele nunca beijou. Só que ela se sentiu mal por isso e revelou que também nunca beijou, com isso Freedie e Sam se beijam e prometeram nunca contar isso pra ninguém pra que assim eles voltassem a se odiar. Mas na terceira temporada, Sam conta sem querer pra Carly por causa do efeito de gas do dentista. Na quarta temporada Sam e Freddie se bejam novamente e eles começam a ficar juntos até eles terminarem. Voz brasileira: Ana Lúcia Menezes.
Noah Munck deu vida ao divertido Gibby, amigo de Carly, Sam e Freddie que estava sempre tirando a camisa sem motivo nenhum. O ator que hoje tem 24 anos estreou a comédia da ABC, The Goldbergs, em 2014.
Freddie é outro melhor amigo e vizinho de Carly e é o produtor técnico do iCarly. Freddie tem uma enorme paixão por Carly, mas não é correspondido (apesar de que no episódio o salvamento da terceira temporada, Carly beija Freddie por ter salvado a vida dela de um acidente de caminhão e Carly passa a gostar dele). Ele está sempre brigando com a Sam, que adora pregar peças nele, apesar de sentirem uma pequena paixão um pelo outro. O garoto tem alergia a abelhas, dorme com uma luminária e sabe fazer qualquer coisa com um computador. Tem uma mãe extremamente super protetora, cuidadosa e paranóica. Em português seu nome foi adaptado para Freduardo. Na primeira temporada o Freddie aparentava ser um menininho, mas a partir da segunda temporada ele começa a entrar na puberdade, tanto que sua voz engrossa e na quarta temporada ele começa a melhorar o pouco o seu físico. Ele e Sam tinham se beijado uma vez na segunda temporada e na quarta eles começam a namorar, só que eles terminam. Voz brasileira: Luciano Monteiro.
Como "Sam e Cat" foi cancelado antes de ganhar um desfecho, Sam e Freddie não ficaram juntos como deveriam - e como o produtor tanto prometeu para os fãs. Mas nós ainda não aceitamos isso! Já queremos um reboot para essa situação mudar PARA ONTEM!
Mesmo depois do beijo, os dois continuam se provocando, mas aí a gente vê uma coisa diferente: Sam fica bem incomodada quando Carly convida Freddie para o baile na 3ª temporada e o rapaz começa a notar essas atitudes e, pasmem: SE AFASTA DE CARLY! Ué, mas ele não era apaixonado por ela? PARECE QUE NÃO!
Na quarta temporada, tudo muda: Sam resolve mostrar seus sentimentos, com direito a beijão e tudo, Freddie corresponde e eles namoram! Mas as diferenças entre os dois acabam fazendo tudo acabar. :( Mas não sem antes falarem "Eu te amo" (pois é, QUEM termina um relacionamento se declarando, gente?) e, além disso, os dois decidiram ficar mais um tempo um na companhia do outro antes de realmente se afastarem. Ué?
Após o encerramento da série, Miranda Cosgrove continuou a dublar Margo na franquia Meu Malvado Favorito e ainda participou da série Crowded (2016) e do filme de ficção científica 3022 (2019). Também no ano passado, a atriz de 27 anos atuou no videoclipe do hit "Happier", de Bastille e Marshmello.